故事讲述了大侠齐如丰将为救他而身亡的仆人方诚的儿子方刚（王羽）抚养成人后，欲立其为掌门人，此举引来方刚师兄的嫉妒。追求方刚不成的齐如丰的女儿齐佩联合师兄与方刚比武，却失手砍断方刚右臂，方刚负伤逃离齐家。
只剩左臂的方刚被少女小蛮（焦姣）救下后一度意志消沉，但终在小蛮的鼓励下重获信心，凭借小蛮父亲留下的秘籍《左手图谱》练成“左手神刀”绝技。齐如丰的仇家笑面二郎和长臂神魔将齐的***系数杀尽，并囚禁了齐佩和齐如丰。顾及师恩，方刚决意不计前嫌助齐家一力。
张彻并非出手就是成名作。此前他还拍过三部武侠片，都是王羽主演。《虎侠歼仇》（1966）是部黑白片，现在很难看到；《边城三侠》（1966）是对五社英雄《三匹之侍》的拙劣翻拍；《断肠剑》（1967）还插入黄梅调和神怪武侠那一套，拍得不伦不类。没想时隔数月，张彻及其班底（主演王羽，武指刘家良、唐佳）皆进步神速，竟拍出《独臂刀》这部划时代的武侠力作。
